同年认识有夫之妇陆小曼并相恋，1926年10月，与陆小曼结婚，1927年在上海光华大学任教授，1929年兼任中华书局编辑。1930年秋，应胡适之邀，到北京大学任教授。在此期间，徐志摩为了生计，往返于北平与上海之间疲于奔命，然而仍旧难以满足早已移情别恋的陆小曼，只是碍于旧情与面子，不好再次离异。他已陷于深深的痛苦中。1931年11月19日，从南京乘飞机去北平，途中飞机失事，不幸遇难，死于泰山脚下，时年35岁。